天然酶具有催化效率高、底物選擇性強等特點而備受關注。然而大部分天然酶存在生產和純化操作困難、極端條件下穩定性差等缺點,嚴重限制了其在復雜甚至苛刻的工業反應體系中的應用。超分子組裝是模擬天然酶最有效的方法之一。受到貽貝黏附蛋白的啟發,生物小分子多巴胺由于能夠在弱堿性環境下在任意組成和形狀的材料表面形成聚多巴胺薄膜,引起了研究人員的廣泛興趣。特別是聚多巴胺中豐富的鄰苯二酚和氨基基團,使其能夠與多種金屬離子配位,為模擬天然金屬酶帶來了新的機遇。
近日,我校化學化工學院李紅教授課題組在聚多巴胺基仿生酶構建研究方面取得了重要進展,相關工作分別發表在Small(中科院一區,IF=15.153)和Journal of Colloid and Interface Science(中科院一區,IF=9.965)期刊上。該課題組報道了一種以氧化纖維素為模板銅摻雜聚多巴胺膜的構建方法。制備得到以氧化纖維素為載體、以銅離子為活性中心的薄膜,其具有兩種天然酶類似的活性,包括漆酶和過氧化物酶。薄膜能夠有效地將對苯二酚催化形成苯醌,催化效率是天然漆酶的3倍。并且,該薄膜具有類似過氧化物酶的活性,能夠催化過氧化氫對3,3',5,5'-四甲基聯苯胺的氧化反應,生成藍色的氧化產物,進而應用于過氧化氫和抗壞血酸的靈敏檢測。與天然酶相比較,仿生酶還具有成本低、易于儲存和運輸、穩定性好及可循環使用等優點。相關成果以“Flexible Recyclable Cellulose Paper Templated Cu-Doped Polydopamine Membranes with Dual Enzyme-Like Activity”為題發表在化學權威期刊Small上(DOI: 10.1002/smll.202202405)。


進一步,該課題組利用銅離子氧化促進多巴胺在纖維素膜上的沉積,通過一步法簡便、快速地制備了以纖維素為載體、以銅離子為活性中心的纖維素模板銅摻雜聚多巴胺膜。研究表明該薄膜具有類似天然漆酶的催化活性。而且,仿生酶表現出更高效的催化性能和更好的親和力。此外,仿生酶具有良好的儲存穩定性和可重復使用性,室溫下保存7天后仍能夠維持100%活性,經過5次循環使用后催化活性未發生明顯變化。相關成果以“Cu-boosted one-pot nanoarchitectonics for synthesis of polydopamine membranes as reusable laccase mimic”為題發表在化學權威期刊Journal of Colloid and Interface Science上(DOI: 10.1016/j.jcis.2022.07.167)。以上工作得到了國家自然科學基金、陜西省高層次人才計劃、陜西省青年科技新星支持計劃的資助。

論文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202202405
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0021979722013479?via%3Dihub